近期南昌航空大学陈素华教授团队在Chin.Chem.Lett.上发表了题为“Single-atom catalysts partner with defects to open a new chapter in catalysis: Synthesis, performances, and mechanisms”的综述论文(DOI: 10.1016/j.cclet.2025.112192)。首先,本综述基于单原子和缺陷形成时间差,概述了最新一代缺陷-单原子的途径,重点关注不同合成过程中的重要影响因素。紧接着,对缺陷-单原子中缺陷在不同角色的全面分析,揭开缺陷-单原子高稳定性和性能的谜团。随后,本文系统地从反应机制的角度分析缺陷与单原子之间的协同相互作用机制,并解释该机制如何推动各种催化反应中显著的性能提升。文章最后指出当前研究的局限性及未来指导设计更完美催化剂的方向。
在能量转换和环境修复催化剂中,单原子催化剂以其高活性、选择性和耐久性著称。然而,由于单原子表面自由能较高,分散单原子在反应过程中易受迁移和烧结的影响仍是相当大的挑战。研究人员通过将单原子锚定在具有明确定位位点的高表面积支撑体上,并有策略地引入缺陷,以增强单原子的扩散和稳定性来应对这一问题。值得注意的是,单原子中的缺陷不仅仅是将金属原子锚定在支撑体上,它们还重塑了孤立中心的电子和几何环境,并提升选择性和活性。将缺陷工程单原子作为核心研究主题,不仅提升催化剂性能,还为研究缺陷与单原子在原子层面相互作用提供了清晰的框架。
全面总结和讨论一系列问题,包括缺陷-单原子的生成、缺陷对单原子的影响,以及它们在能源和环境领域的卓越表现。本文以缺陷-单原子合成策略的总结开篇,这是首次基于单原子与缺陷形成时间差异进行分类,重点关注不同合成方法中的重要影响因素。紧接着,对缺陷在构造缺陷-单原子中扮演的不同角色进行了全面分析(锚定位点、电子结构调制、新位点的位点/动态谱系形成以及选择性识别),以揭开缺陷-单原子高活性和稳定性的谜团。随后,从每种催化反应的机制角度深入分析缺陷-单原子在能源和环境领域占优的机制。
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.112192
出品|CCL编辑部
供稿|陈素华
审核|王俊丽
审定|郭焕芳
点击“阅读原文”跳转至原文界面