cMat南昌大学张荣斌课题组:锰改性铜铈催化剂的低温CO氧化反应
文章名称：通过乙二醇辅助浸渍法构建更稳定、更高分散的Mn掺杂CuOx/CeO2催化剂用于高效CO氧化
作者信息：刘栋，叶闰平，孙春艳，陈小寒，胡琪，刘晴，王旭生，张荣斌，定明月，冯刚叶闰平，孙春艳，陈小寒，胡琪，刘晴，张荣斌，冯刚：南昌大学化学与化工学院应用化学研究所江西省环境与能源催化重点实验室引用信息：Liu, D.; Ye, R.; Sun, C.; Chen, X.; Hu, Q.; Liu, Q.; Wang, X.; Zhang, R.; Ding, M.and Feng, G. Binary Active Sites Construction of More Stable and Higher Dispersed Mn-Doped CuOx/CeO2 Catalysts via Ethylene Glycol-Assisted Impregnation for Highly Efficient CO Oxidation. cMat.2026, 3 (2), e70032. https://doi.org/10.1002/cmt2.70032铜铈基催化剂在一氧化碳低温催化氧化反应中展现出优异的催化潜力，精准构筑双活性位点、提升活性组分分散度与结构稳定性，是优化铜铈催化剂低温催化性能、明晰其构效关系的核心思路。借助乙二醇辅助浸渍法调控催化剂微观形貌与金属-载体相互作用，同时引入锰元素掺杂改性载体，是强化铜铈催化剂一氧化碳氧化活性的有效手段。南昌大学、武汉大学等单位的研究团队在cMat期刊发表题为“Binary Active Sites Construction of More Stable and Higher Dispersed Mn‐Doped CuOx/CeO2 Catalysts via Ethylene Glycol‐Assisted Impregnation for Highly Efficient CO Oxidation”的研究论文，制备了一系列锰掺杂改性的CuOx/CeO2催化剂，系统探究了掺杂元素、铜负载量、焙烧温度等条件对催化剂结构与一氧化碳氧化性能的影响。本文重点阐述了乙二醇辅助浸渍法的改性机制、锰掺杂对催化剂理化性质的调控规律，结合理论计算与原位表征解析了一氧化碳氧化反应路径，探讨了催化剂活性位点、氧空位、电子结构等性质与低温催化活性之间的内在关联。1.探究了锰、锆、镧不同元素掺杂对CuO/CeO2催化剂CO氧化活性的影响，明确锰掺杂改性效果最优。2.揭示了乙二醇辅助浸渍法可提升铜物种分散性、增强金属-载体相互作用，改善催化剂氧化还原性能。3.结合理论计算与多种原位表征阐明CO氧化遵循LH机理，为低温高效铜铈基催化剂设计提供理论支撑。 DFT吸附能计算结果：Cu2O在载体表面吸附稳定性远高于CuO。Mn掺杂后两种铜物种吸附能进一步提升，Cu2O吸附能达到-5.99 eV。说明Mn掺杂调控载体电子结构，强化金属-载体相互作用，稳定催化关键活性相Cu+（Cu2O），从理论层面解释体系富含Cu+的原因。变温原位XRD（图1E-H）。升温过程中，Mn掺杂样品CeO2特征衍射峰强度显著更高，晶格畸变程度更大，对应更多氧空位。还原后CuO物相易向Cu2O转化，且升温区间内Cu2O物相维持更久。无Mn掺杂样品Cu2O易重新氧化为CuO，活性位点流失，直接证明Mn掺杂提升Cu+物相热稳定性。温度分压相图（图1I）纯CeO2表面仅存在CuO→Cu2O单一相变区间。Mn掺杂CeO2拓展了Cu2O稳定存在的温压窗口，同时抬高CuxO脱附解离所需温度。实验反应温度60-70 ℃落在Cu2O稳定区间内，保障低温工况下高浓度Cu+活性位点持续存在，是催化剂低温高活性的核心理论依据。 原位红外吸附规律：15% CuCeMn催化剂可稳定吸附大量CO，特征峰归属于Cu+-CO中间体。氮气吹扫60 min后吸附峰未完全消失，说明以强化学吸附为主。Mn掺杂提升氧空位浓度，促进CO分子活化。 反应路径（DFT势能图）：催化遵循Langmuir–Hinshelwood机理，CO与O2共吸附于Cu+位点，先后生成过氧型OCOO*中间体。Mn掺杂将决速步能垒由0.88 eV降至0.38 eV，大幅降低反应活化能。 循环机制：两步CO依次反应生成CO2并快速脱附，催化剂表面结构可逆重构，解释了15% CuCeMn 可在60 ℃实现96%以上CO转化率、兼具长期催化稳定性的内在机理。张荣斌，教授、博士生导师/南昌大学化学化工学院，南昌大学应用化学研究所所长、应用化学系主任、化学工程与技术博士点负责人，主要研究方向聚焦于能源与环境催化、稀土催化材料领域的应用基础研究，长期致力于多尺度催化功能材料的设计与制备，用于二氧化碳资源化转化、清洁能源制备、大气污染物治理与多相催化反应优化的研究等方面，取得了一系列标志性科研成果，发表SCI学术论文130余篇，以第一/通讯作者发表高水平SCI论文60余篇，其中包括Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Appl. Catal. B: Environ.、Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A、J. Phys. Chem. C等材料、化工、催化领域顶级及主流权威期刊，多篇论文入选ESI高被引论文、ESI热点论文，H指数22（谷歌学术）；授权国家发明专利12项；主持6项国家自然科学基金项目、十余项省部级及横向重点科研项目，参与多项省部级、国家级能源环境领域重点科研专项，获江西省自然科学奖三等奖。现担任Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A等多个权威SCI期刊审稿人；江西省化学化工学会监事长、中国化学会会员、江西省化学化工学会理事；江西省高校骨干教师，《物理化学》国家一流课程与江西省精品课程负责人，国家自然科学基金、江西省工信厅项目函评专家，江西省能源与环境领域科技评审专家。
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