有机–无机钙钛矿太阳能电池（PVSC）凭借优异的光电性能与简单的溶液加工优势，被誉为可持续能源领域的新星，其光电转换效率（PCE）已突破26.7%。尽管如此，器件稳定性仍是制约其商业化应用的关键挑战。
一步法因工艺简单而备受关注，但其复杂的晶体生长动力学对工艺优化与操作经验要求较高。真空闪蒸工艺中难以精确控制的挥发速率与缓慢的脱溶剂过程，会导致钙钛矿相变复杂、薄膜均匀性差。此外，蒸镀型钙钛矿太阳能电池的效率仍低于溶液法器件。
两步法的独特优势在于将成核与晶体生长解耦，能够更精准地调控结晶，有利于在放大制备时获得均匀性与可重复性更高的钙钛矿薄膜，在未来产业化中极具潜力。目前报道的高性能两步法钙钛矿电池主要基于甲脒（FA）体系。然而，α‑FAPbI₃钙钛矿在室温下不可避免地会转变为无光伏活性的δ‑FAPbI₃，严重损害器件稳定性。
为抑制δ相的形成，研究者已开展组分工程、溶剂工程等大量工作。其中，通过A位离子合金化制备FA₁₋ₓCsₓPbI₃被认为是提升器件稳定性的有效策略。但在两步法中实现高效FA–Cs基钙钛矿电池仍面临巨大技术难题，主要原因是：
- CsX在异丙醇中溶解度低；
- 直接将Cs⁺掺入PbI₂前驱体易生成δ‑CsPbI₃；
- 导致钙钛矿薄膜组分不均，限制Cs⁺有效掺杂。
因此，探索在两步法中高效引入Cs⁺并避免相分离的方法，对提升器件工作稳定性至关重要。此外，目前钙钛矿相变研究大多基于纯FAPbI₃结构模型，Cs⁺提升稳定性的内在机制仍不清晰。
已有研究表明，杂化钙钛矿具有软晶格与高动态特性，Pb–I–Pb键角在平衡位置附近振荡，A位阳离子在[PbI₆]⁴⁻八面体中持续旋转。因此，深入理解A位Cs⁺掺杂对FA₁₋ₓCsₓPbI₃相变热力学与动力学的影响至关重要。
为解决上述问题，南昌大学陈义旺、谈利承等人合成了一种有机铯盐——4‑(二苯基膦基)苯甲酸铯（DPPBCs），可在两步法制备的钙钛矿中实现A位高效Cs⁺掺杂，并促进A位阳离子在薄膜中均匀分布。这种均一化作用有效抑制了相分离与有害相变。
此外，我们通过密度泛函理论（DFT）计算阐明了FA₀.₉Cs₀.₁PbI₃的相变路径与相应结构演变，并研究了Cs⁺对相变动力学与热力学驱动力的影响。结果表明：
- Cs⁺通过“锁定”[PbI₆]⁴⁻骨架，减小Pb–I–Pb振荡并限制FA⁺旋转；
- DPPBCs提高了FA₀.₉Cs₀.₁PbI₃的相变能垒。
基于此，经DPPBCs修饰的钙钛矿电池实现了26.91%的效率（认证26.61%）。搭配热稳定电荷传输层的器件在1倍太阳光、最大功率点、85 °C下持续工作1500小时后，仍保持95%的初始效率（23.76%）。
本研究揭示了FA₀.₉Cs₀.₁PbI₃中α–δ相变的热力学与动力学机制，为高性能钙钛矿电池的设计提供了理论指导。
人物简介
陈义旺，1970年2月生，江西九江人，中共党员，高分子化学与物理专家，俄罗斯自然科学院外籍院士，赣南师范大学党委副书记、校长、二级教授。陈义旺于1988年9月—1992年7月就读于江西师范大学化学系；1995年7月获得江西师范大学化学系硕士学位；1995年7月—1996年9月任教于南昌大学化学系；1999年7月获得北京大学化学与分子工程学院博士学位；1999年8月—2000年12月获得“德国洪堡奖学金”资助，在德国美因兹大学有机所从事博士后研究工作；2001年1月—2003年5月在德国马尔堡大学高分子所从事博士后研究工作；2003年6月—2004年5月在新加坡国立大学化工系做访问学者；2004年—2018年任江西省新能源化学重点实验室主任，南昌大学教授、博士生导师，南昌大学高分子研究所主任；2014年—2018年任南昌大学化学学院院长、教授、博士生导师；2018年任东华大学材料科学与工程学院教授、博士生导师；2019年5月—2021年9月任江西师范大学党委委员、副校长，江西师范大学高等研究院院长；2021年10月任江西师范大学党委副书记，江西师范大学高等研究院院长；2022年7月当选为俄罗斯自然科学院外籍院士，10月任赣南师范大学党委副书记、校长。陈义旺教授长期从事功能高分子基础科学与印刷电子工艺相结合的研究，针对光伏材料设计、墨水流变调控和溶液法沉积工艺取得了一系列原创性成果。率先提出溶液法印刷剪切冲量调控策略，有效抑制咖啡环效应，建立光伏器件小面积旋涂和大面积印刷之间的转换因子计算新理论，结合基于功能高分子材料的力学增韧设计，实现新型太阳电池和储能器件的耐弯折、稳定、可大面积制备以及高能量密度存储。柔烁光电是一家专注于柔性钙钛矿太阳电池领域的科技公司，为南昌大学技术团队所获2022年度江西省自然科学一等奖孵化企业，已入选江西省种子独角兽企业、科技型中小企业、创新型中小企业，并完成了种子轮和天使轮融资。公司创始人为南昌大学孟祥川研究员，首席科学家为国家杰青陈义旺教授，技术总监为国家优青胡笑添教授，核心管理团队均拥有深厚的光伏领域从业背景，多次在柔性小面积（26.61%）和商业化尺寸（18.63%）钙钛矿太阳电池效率认证中打破世界记录，目前在建设兆瓦级柔性光伏中试实验线。公司依托钙钛矿光伏的柔韧性、轻质性、低成本、高功质比等特性，始终将差异化应用的柔性轻质光伏技术作为核心研发方向，致力于打造高精度印刷涂布设备自主化-高良品率柔性组件制备技术自研化-差异化光伏应用场景多样化的新型薄膜光伏生态链，建立“刚柔并济”的钙钛矿光伏开发理念，让光伏发电走到人们身边。陈义旺教授迄今已在Nat. Commun.等期刊发表论文1058篇，总引用3.1万多次，单篇最高引用超过780次，h指数83；获授权发明专利40项，撰写中英文专著2部、教材2部。谈利承，南昌大学教授，博士生导师，国家级人才。主要围绕能量转换与存储器件界面缺陷修复与增韧以及有机硅功能弹性体应用开展研究。主持国家自然科学基金5项（面上2项）、江省自然科学基金重点项目等项目。近五年以第一作者或通讯作者发表Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等国际TOP期刊论文50多篇。
https://www.nature.com/articles/s41560-026-02016-7
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