南昌大学 iScience:CVT合成准一维CDW绝缘体 (TaSe₄)₂I及其光驱动导电特性

空间限域化学气相输运SCCVT合成生长TaSe3纳米带

浙大/国家纳米中心/中科院 PNAS：CVT生长1T-TaSe₂及扭转双莫尔图案调控电子结构

CVT合成准一维CDW绝缘体 (TaSe₄)₂I及其光驱动导电特性

一、背景介绍

电荷密度波 (CDW) 是凝聚态物理中重要的集体量子现象，在低维体系中展现出丰富的电子态调控特性。

准一维材料 (TaSe₄)₂I 既是经典 CDW 体系，也是室温外尔半金属，具备手性反常、巨光学各向异性等独特物性。但其低温CDW绝缘态下的光驱动输运行为尚未被系统揭示，限制了该材料在低温光电子器件领域的应用。

二、材料简介

(TaSe₄)₂I为四方晶系 (空间群 I422) 准一维材料，沿 c 轴形成TaSe₄链结构，I 原子填充于链间。该材料 CDW 相变温度 Tc≈260K，高温呈金属性，低温进入绝缘态，CDW 能隙约 282meV，兼具拓扑物性与 CDW 调制特性，是研究光与关联量子态耦合的理想体系。

三、主要性质

1. 低温输运：80K 以下进入绝缘态，暗电流低至 1pA 以下。2. 光电响应：450–1550nm宽光谱响应，638nm响应最强。3. 动态性能：响应时间< 100μs，上升沿85μs，下降沿67μs。4. 偏振特性：光电流呈180° 周期偏振依赖，源于CDW 相低对称性结构。5. 机制转变：低温以光电导效应为主，高温以光栅效应为主。

四、合成生长与器件制备

（一）单晶合成 (CVT化学气相输运法)

1. 原料准备：高纯 Ta (99.99%)、Se (99.99%)、I₂粉末，按原子比 1:4:1 均匀混合。2. CVT合成生长：混合粉体装入石英管抽真空至< 10⁻⁴Pa后密封；热区540℃、冷区440℃，恒温反应14 天。自然冷却至室温获得针状(TaSe₄)₂I单晶。

（二）器件制备

1. 纳米带制备：采用机械剥离法，将块体单晶剥离为亚微米级纳米带，厚度约 280nm。2. 器件构筑：将纳米带转移至预图案Au 电极 / SiO₂/Si 基底，完成器件制备。3. 测试准备：器件装入低温探针台，真空< 5×10⁻¹mbar，最低温度13K。

五、表征测量

1. 结构表征：XRD 确认高纯度晶相，HRTEM 与 SAED 验证晶体规整度，EDSmapping 证实元素均匀分布。2. 相变表征：变温电阻测试确定CDW 相变，变温Raman 光谱观测相变相关峰分裂。3. 光电测试：低温I-V、光电流动态响应、偏振响应、宽光谱光响应测试。

六、图文解析

图1. (TaSe₄)₂I晶体的表征 (A) (TaSe₄)₂I的原子结构。(B) (TaSe₄)₂I单晶的XRD衍射图。插图：(TaSe₄)₂I晶体的光学图像。(C和D) (C) (TaSe₄)₂I的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)图像及(D) 相应的FFT图样。(E)(TaSe₄)₂I晶体的EDS元素分布图。

图 2. (TaSe₄)₂I晶体中的 CDW 相变。(A) (TaSe₄)₂I单晶的电阻-温度 (RT) 曲线，插图：电阻的二阶导数，显示 CDW 相变温度 (Tc) 约为 260 K。(B) 电阻-温度曲线的Arrhenius作图，线性拟合得到 CDW 能隙约为 282 meV。插图：温度下降过程中能隙的开启。(C) 非线性和滞后的 I-V 曲线，插图：(TaSe₄)₂I器件的光学图像。(D) 不同温度下(TaSe₄)₂I纳米带的拉曼光谱，从 300 K 降至 1.9 K，每次降 30 K。两个阴影区域显示与 CDW 相变相关的峰值。

图 3. (TaSe₄)₂I纳米带的低温光电流响应。 (A) (TaSe₄)₂I器件在低温下偏振光电流响应的示意图。 (B) 在 13 K 下采集的暗态和照明态 I-V 曲线。 (C) 在 80 K 下采集的暗态和照明态 I-V 曲线。 (D) 从 13 K 到 100 K 不同温度下的暗态和照明态电流。施加偏压为 4 V。 (E) 在 50 K 下使用调制的 520 nm 激光测量的动态光电流响应。 (F) 光电流响应的上升沿和下降沿。

图4. 光电流响应的功率依赖性及机制。在 (A) (TaSe₄)₂I 纳米带器件在13 K并使用520 nm激光照射下的I-V响应的功率依赖性。(B) 不同温度（从13 K到80 K）下光电流随功率密度的变化。(C) 从b)中提取的幂律拟合参数α的温度依赖性。(D)(TaSe₄)₂I纳米带器件在不同波长激光照射下收集的I-V响应，功率密度类似约为20 W/cm²。样品温度为13 K。(E) 光电流随功率密度变化，在638 nm（红点）和1550 nm（灰点）光照下分别测量。(F) 提取的幂律拟合参数α随照射波长变化的关系。(G) 不同波长光照下的光电流响应。(H) 光电流响应机制示意图。

图5. (TaSe₄)₂I纳米带的偏振光谱和光电流响应。(A) 在 300 K 下采集的偏振拉曼光谱二维等高图。 (B) 在 77 K 下采集的偏振拉曼光谱二维等高图。 (C) 150.2 cm⁻¹ 本征模式的拉曼强度随偏振角变化的极坐标图。 (D) 86.9 cm⁻¹ CDW 模式的拉曼强度随偏振角变化的极坐标图。 (E) 在 40 K 下采集的偏振光电流响应二维等高图。 (F) 在 4 V 下的偏振角依赖光电流极坐标图，从 (E) 中提取。

七、研究成果

1. 首次揭示(TaSe₄)₂I 在 80K 以下 CDW 绝缘态的强光电流效应。2. 实现450–1550nm 宽光谱、<100μs超快、偏振敏感的低温光响应。3. 建立CDW 能隙 +光调控非公度相的物理机制，明确温度与波长对光电机制的调控规律。4. 为准一维CDW 拓扑材料的光电子器件设计提供实验与理论支撑。

八、应用前景

1. 低温高性能光电探测器 (宽光谱、超快、偏振敏感)。2.CDW 量子态光调控器件与低功耗光电子芯片。3. 外尔半金属基拓扑光电器件与低温量子传感系统。

九、总结

南昌大学科研团队通过化学气相输运CVT法制备 (TaSe₄)₂I 单晶，系统研究其低温光驱动输运特性，证实该材料在CDW 绝缘态下具备优异光电性能，阐明了CDW态与光激发载流子的耦合机制，为电荷密度波材料与拓扑光电子学的发展提供重要实验依据。

・作者：Zhenyang Xiao、Junqing Guo、Guangjian Liu、Jiaren Yuan、Xiaxia Liao、Yangbo Zhou 

・通讯作者：Yangbo Zhou (南昌大学) 

・主要单位：南昌大学物理与材料学院、江西省光探测器重点实验室 

・发表时间：2025 年 5 月 12 日 (网络发表);2025 年 6 月 20 日 (刊期) ・发表期刊:iScience (Cell Press) 

・分区信息：JCR Q1;  

・文章题目：Light-driven conductivity in Quasi-one-dimensional charge density wave insulator (TaSe₄)₂I 

・文章链接:https://doi.org/10.1016/j.isci.2025.112647

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