通讯作者：费林峰、黄长水、应亦然、张洲洋
通讯单位：南昌大学、中国科学院化学研究所、西北工业大学、宁夏大学
DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-026-68539-5
1. 背景
负载型金属纳米催化剂广泛用于能源转化和化学制造，其高活性依赖于小尺寸金属颗粒和丰富表面位点。然而，高温合成、前驱体分解、晶化处理或催化反应运行过程都会驱动金属纳米颗粒迁移、并合和长大，即热诱导烧结，最终造成活性面积下降与稳定性衰减。近年来，超快加热和脉冲加热被用于制备高分散金属纳米颗粒甚至单原子，但其为什么能抗烧结、抗烧结来自热力学稳定还是动力学限制，仍缺乏原子尺度证据。
2. 论文概要
该研究以石墨烯负载 Pt 纳米颗粒为模型体系，利用原位 STEM 直接比较脉冲加热与常规加热下的烧结动力学：脉冲加热以约 150 °C s-1 升降温至 1000 °C，每个脉冲宽度 50 ms；常规加热则以 1 °C s-1 缓慢升温至 1000 °C。结果表明，脉冲加热下 Pt 纳米颗粒处于“热力学不稳定但动力学稳定”的亚稳态，短脉冲限制长程扩散和颗粒迁移，同时反复脉冲促进颗粒晶化、晶面取向匹配和 Pt/石墨烯界面优化；相反，常规加热给颗粒足够时间迁移并合，导致明显烧结。DFT 与分子动力学进一步证明，Pt(111)/石墨烯界面更稳定，脉冲加热可在动力学窗口内抑制烧结并形成热稳定纳米结构。
3. 图文解读
图1 | 原位加热实验设计与两种热处理模式。图1建立了全文的对照实验框架：作者在加热 E-chip 上构筑石墨烯/Pt 前驱体，并用原位 (S)TEM 跟踪热处理过程。脉冲加热采用快速升降温和 50 ms 短时高温暴露，预期形成小尺寸 Pt 纳米颗粒；常规加热则经历约 1000 s 的缓慢升温过程，容易产生大颗粒。这个设计把“峰值温度相同、时间尺度不同”作为核心变量，用于分离热力学驱动力与动力学限制对烧结的贡献。
图2 | 脉冲加热显著抑制 Pt 纳米颗粒烧结。图2给出最直接的原位显微证据：在 10 次脉冲后，Pt 颗粒仍保持高密度和小尺寸，颗粒数量约保留初始值的 71%，平均尺寸约 1.6 nm；而常规加热在高于 500 °C 后烧结明显加速，到 1000 °C 后颗粒数量仅保留约 17%。HRTEM 与 FFT 分析显示，脉冲加热还能更快形成清晰 Pt(111) 晶格并提高晶化程度；C K-edge EELS 中 π* 峰位变化表明 Pt/石墨烯界面相互作用增强，这是后续稳定化的重要基础。
图3 | 100 次脉冲后颗粒仍维持纳米尺度并形成取向匹配。图3将脉冲次数延长至 100 次，显示 Pt 纳米颗粒只发生轻微烧结，平均尺寸最终约 2.0 nm，颗粒数量仍保留约 63%，并且尺寸与数量曲线逐步趋于平台，说明体系在重复脉冲中被逐渐稳定。更关键的是，约 200 个颗粒的取向统计集中在 0°、60°、120° 和 180° 附近，表明 Pt 颗粒与单晶石墨烯支撑体形成晶体学取向匹配，从而降低界面能并提高负载结构稳定性。
图4 | 脉冲加热驱动 Pt 颗粒从无序椭圆向规则六边形结构演化。图4揭示单颗粒层面的结构优化过程：前 10 次脉冲后，Pt 颗粒形貌较不规则、晶化程度有限；约 40 次脉冲后，颗粒开始形成更清晰晶格和拉长六边形轮廓；到 100 次脉冲时，表面原子持续重排，最终形成以 {111} 晶面为主的规则六边形结构。该图说明脉冲加热并非简单“短时间少烧结”，而是在抑制并合的同时允许局域原子重排，使纳米颗粒逐步走向更低界面能和更高晶化度的稳定构型。
图5 | 理论计算解释“热力学不稳定、动力学稳定”的抗烧结机制。图5从 DFT 和 MD 两个层面补全机制闭环：DFT 结果显示 Pt(111) 团簇与石墨烯结合最有利，解释了实验中 {111} 晶面和界面取向优化的形成；MD 对比表明，快速升温过程中 Pt 颗粒整体仍保持在石墨烯上，而恒温高温过程会诱发明显 Pt 原子扩散和颗粒铺展。原位 STEM 的首个脉冲保温实验进一步显示，短时间内烧结不明显，但超过约 6 s 后烧结事件快速增加，证明脉冲宽度把体系限制在扩散尚未充分展开的动力学窗口内。
4. 总结展望
这项工作的重要意义在于把“超快/脉冲加热抗烧结”从经验合成策略提升为可被原位观测和理论解释的动力学机制：短脉冲冻结长程迁移与并合，重复脉冲则促进晶化、晶面调控和金属-载体界面强化。未来，该机制可用于指导高负载、超小尺寸、强界面耦合金属纳米催化剂的快速制备，但仍需进一步拓展到不同金属、氧化物或碳载体、真实反应气氛及规模化脉冲加热设备中，尤其要建立峰值温度、脉冲宽度、冷却速率和催化稳定性之间的可预测关系。
论文解读：Huang, J., Zhang, Z., Wang, G. et al. Nonequilibrium pulsed heating freezes sintering of supported metal nanocatalysts. Nat Commun 17, 1828 (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-68539-5
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