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南昌大学彭洪根教授团队在Nature Communications发表脱硝领域重要研究成果

2026-07-21 13:06:29

近日，南昌大学资源与环境学院彭洪根教授团队在Nature Communications上在线发表题为“Zeolitic Isolated Protonic Acid Sites-Mediated NH₃ Storage for Robust NO_xRemoval”的研究论文。该研究提出了一种基于“氧化物-分子筛（OXZEO）”耦合体系的“NH₃储库”新策略，成功破解了传统氧化物脱硝催化剂长期存在的宽温域下“酸性-氧化还原”调控难题，为工业烟气NO_x治理提供了全新的设计思路。南昌大学为论文的第一作者和通讯作者单位，第一作者为李国波博士，通讯作者为彭洪根教授。

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氮氧化物（NO_x）是雾霾和臭氧的重要前体物，氨选择性催化还原（NH₃-SCR）是目前最主流、最有效的固定源NO_x治理技术。然而，传统烟气脱硝催化剂如V₂O₅-WO₃/TiO₂活性温度窗口窄，难以适应钢铁、水泥等非电力行业烟气温度波动较大的实际工况，且低温活性不足、高温下NH₃易被过度氧化为NO_x，严重制约了其应用范围。要拓宽操作温度窗口，催化剂需要同时具备丰富的酸中心（吸附NH₃）和适度的氧化还原能力（活化反应分子），传统氧化物脱硝催化剂往往很难同时兼顾。

引言

针对这一难题，彭洪根教授团队提出将分子筛的孤立质子酸位点（B酸，≡Si–O(H)–Al≡）作为“NH₃储库”，将复合金属氧化物作为氧化还原活性中心，构建了OXZEO耦合催化剂。分子筛的B酸位点负责捕获并储存NH₃，形成NH₄⁺物种；储存的NH₃在反应过程中以NH₃和NH₄⁺两种形式缓慢释放并迁移至复合金属氧化物表面；NH₄⁺在高温环境下较NH₃分子更难被氧化，从而解决了NH₃在传统氧化物脱硝催化剂上的高温过度氧化难题，拓宽了高温活性窗口。这种“存储-反应”的模式，从根本上绕开了传统催化剂对Lewis酸位点的依赖，让酸性和氧化还原功能“各司其职”，协同增效。

图文导读

研究通过原位光谱、同位素标记-质谱联用、从头算分子动力学模拟及密度泛函理论计算等多种手段，揭示了B酸位点介导的基于“NH₃储库”的NH₃“存储-迁移”机制：低温下NH₃以分子形式迁移，高温下则以NH₃和NH₄⁺混合物种形式穿梭至氧化物表面，其中NH₄⁺因较难被氧化，有效抑制了高温下NH₃的过氧化副反应。以CeSnO_x/Beta为模型催化剂，其NO_x转化率>80%的温度窗口从纯CeSnO_x的320–500 °C大幅拓宽至280–600 °C，活性温度窗口超过300 °C，且N₂选择性保持在99%以上。

研究团队进一步验证了该策略的普适性：将OXZEO设计推广至多种分子筛拓扑结构（BEA、CHA、MFI、FAU）及不同金属氧化物（Ce基、Mn基），所构建的催化剂均表现出显著拓宽的脱硝温度窗口。这一通用设计原则的确立，为宽温窗、高选择性NH₃-SCR催化剂的开发奠定了坚实的理论与实验基础。前期系列研究成果已发表于Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ. Energy、J. Hazard. Mater.等环境领域专业期刊，为本研究的深入开展提供了重要支撑。