文章概述
通过在钙钛矿与SnO₂异质界面引入SPA偶极分子，同步调节两层材料的介电常数并建立介电平衡。该策略增强介电屏蔽，减弱带电缺陷对电子的库仑吸引，缩小电子捕获半径和界面能带偏移，从而抑制非辐射复合并加快电子提取。器件PCE达到26.77%，认证PCE为26.01%，稳定输出PCE为26.31%。封装器件在85 °C和1 sun条件下连续运行1500 h后保持95%的初始PCE，在85 °C及85% RH条件下老化1000 h后仍保持93%，证明介电平衡可同时提升界面电荷输运、光伏效率及运行稳定性。
创新点分析
- 从异质结介电平衡角度调控钙钛矿与SnO₂界面电荷输运。
- 利用SPA偶极层同步调节介电常数、能级排列和缺陷屏蔽效应。
- 揭示介电平衡通过削弱库仑作用降低复合并加速电子提取的机制。
图1比较MPS、MPA和SPA的分子极性及介电调控能力。SPA使钙钛矿介电常数由29.6提高至42.4，使SnO₂介电常数由1.4提高至2.5，介电匹配比更接近1。同时激子结合能降至19.39 meV，电子捕获半径分别降至3.42 nm和2.27 nm，并实现更快、更宽的介电响应。
图2阐明介电限域条件下的电荷输运机制。随着介电常数升高，缺陷与电子之间的复合库仑力持续减弱。SPA使钙钛矿与SnO₂导带底接近对齐，导带偏移降至0.07 eV，显著降低激子重组与电子库仑散射。因此，电子能够快速越过异质界面，形成由钙钛矿通向SnO₂的高效输运通道。
图3验证介电平衡对载流子动力学的促进作用。SPA处理后埋底表面电势提高且分布更加均匀，电子界面与空穴界面的接触电势差增至0.91 V，说明内建电场明显增强。飞秒瞬态吸收结果显示SPA样品基态漂白信号衰减最快，证明电子由钙钛矿向SnO₂的提取速度提高，并有效减少界面电荷积累。
图4展示器件光伏性能和稳定性。SPA器件获得26.77%的PCE，认证PCE为26.01%，稳定输出PCE为26.31%，开路电压达到1.18 V，填充因子达到85.69%。其电致发光外量子效率达到11.31%，非辐射复合与输运损失明显降低。器件运行1500 h后保持95%的初始PCE，湿热老化1000 h后保持93%。
文章来源
https://doi.org/10.1002/adma.73995
