『碘基文献速览』南昌航空大学研究团队&湖南大学梁宵教授‌JES:一步活化制备N/O共掺杂碳实现锌-碘电池中碘的限域-转化协同调控

第一作者：Jianting Yu 

通讯作者：Cailing Liu、Hongbo Huang、梁宵

通讯单位：南昌航空大学、湖南大学

DOI：10.1016/j.est.2026.121202

【核心内容】

     水系锌碘（Zn–I₂）电池因其本征安全性高、资源丰富、环境友好及理论能量密度可观等优势，在面向碳中和目标的大规模可持续储能系统中具有重要战略价值。然而，其实际应用仍受限于两大关键科学问题：一是多碘化物（I₃⁻/I₅⁻）在正负极间的不可逆迁移所引发的穿梭效应，导致活性碘损失与库仑效率持续衰减；二是碘正极固有的低电子/离子电导率及缓慢的I₂/I⁻氧化还原动力学，制约倍率性能与循环寿命。为协同解决上述瓶颈，南昌航空大学Cailing Liu、Hongbo Huang团队&湖南大学梁宵教授以苯并咪唑为双功能前驱体（兼具氮源与碳骨架构建能力），通过高效、可控的一锅式KOH活化工艺，成功制备出系列氮氧共掺杂分级多孔碳材料（KNOC-x，x = 1, 2, 3）。其中，优化样品KNOC-2展现出2486 m² g⁻¹的超高比表面积、以微孔为主（微孔率78.5%）且贯通性良好的分级孔结构，以及高达9.3 at.%的总杂原子掺杂量（N:O ≈ 2.1:1）。该结构不仅通过微孔物理限域与表面含氧/氮官能团化学锚定双重机制高效捕获碘物种，更借助N/O协同电子调制效应显著降低I₂/I⁻反应能垒，从而同步实现碘的“限域-转化”协同调控。电化学测试表明，基于KNOC-2/I₂正极的Zn–I₂电池在2 A g⁻¹高电流密度下稳定运行10000次后，仍保持144.2 mAh g⁻¹的放电比容量，对应每循环容量衰减率仅为0.00269%，远优于同类报道；在0.5 A g⁻¹下，初始放电比容量达198.6 mAh g⁻¹，能量效率维持在82.4%以上。本工作不仅确立了一种原料易得、工艺简洁、可放大的杂原子共掺杂碳材料制备范式，更从“前驱体分子设计—活化过程调控—孔道/掺杂协同构效关系—电化学响应”全链条角度，为发展兼具高利用率、快反应动力学与超长循环稳定性的锌-碘电池正极材料提供了系统性解决方案。其相关成果以题为“One-step activation towards N/O-co-doped carbon for iodine confinement-conversion in Zn-I₂ batteries”在国际知名期刊《Journal of Energy Storage》上发表。

【图文简介】

图1. KOH活化制备氮氧共掺杂分级多孔碳及其碘限域机制

图2. 合成条件对碳材料表面化学性质的影响

图3. KNOC-x材料的结构缺陷、表面化学及碘负载性能表征

图4. Zn-I₂电池的电化学性能测试

图5. Zn-I₂电池动力学分析

图6. 软包电池器件级验证与实际应用潜力

【结论】

     综上所述，本研究以苯并咪唑（BZI）为单一碳源与杂原子前驱体，采用简便、可控的一锅式KOH活化法成功构建了氮氧共掺杂分级多孔碳材料（KNOC-2），并将其确立为高性能碘正极载体。通过系统调控KOH/BZI质量比及碳化温度，实现了对材料比表面积、孔径分布（微孔/介孔协同构型）及N/O杂原子种类与含量的精准调控，从而在物理限域与化学锚定两个维度协同强化碘物种的捕获能力，并显著提升多碘化物转化反应动力学。优化所得KNOC-2兼具高比表面积（>1500 m² g⁻¹）与均衡的微/介孔分级结构，不仅提供了丰富的吸附位点，更保障了电解质浸润性与离子传输通路，因而展现出优异的多碘化物吸附容量与快速界面反应动力学。电化学性能验证表明：I₂@KNOC-2//Zn扣式电池在2 A g⁻¹高倍率下稳定循环10,000圈后，仍可输出144.2 mAh g⁻¹的可逆比容量，平均库仑效率高达99.8%；所组装的实用化软包电池在0.5 A g⁻¹下循环600次后，放电比容量维持在168.9 mAh g⁻¹，容量保持率达86.8%。深入的机理研究表明，其高性能源于双重协同机制：一方面，高度发达的微孔网络提供强效物理限域，抑制多碘化物扩散；另一方面，吡啶氮（N-6）、吡咯氮（N-5）及羰基氧（C=O）等活性位点通过卤键（I⋯N/O）与多碘化物形成稳定化学相互作用，实现高效化学锚定。二者协同作用显著抑制了穿梭效应；同时，分级孔道结构与杂原子位点的本征催化活性共同促进了I⁻/I₃⁻/I₅⁻等多碘化物之间的快速可逆转化。本工作提出了一种兼具普适性与可扩展性的材料设计范式——通过同步优化碳基质的孔结构与表面化学，协同调控吸附行为与电化学反应动力学，为高性能水系锌-碘电池的理性开发与工程化应用提供了切实可行的技术路径。

【文献信息】

J. Yu, C. Liu, H. Huang, Z. Yu, S. Luo, M. Xie, D. Ma, F. Zeng, P. Xiong, X. Liang, One-step activation towards N/O-co-doped carbon for iodine confinement-conversion in Zn-I₂ batteries.

Journal of Energy Storage 2026, 154: 121202

https://doi.org/10.1016/j.est.2026.121202

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