南昌大学章萍教授团队在环境领域顶刊《Water Research》（WR）发表重要研究成果，创新性制备原子级Fe/Mn双金属催化剂，成功实现无外加氧化剂条件下，由芬顿反应驱动的超快速、自维持水体净化。该研究突破传统芬顿技术依赖氧化剂的瓶颈，阐明催化反应核心机制，为绿色低碳水处理技术的发展提供了全新思路与实验支撑，兼具学术价值与应用潜力。
● 通过原子级工程设计的“簇-卫星”FeMn-CN实现了无氧化剂且自维持的水净化。
● 通过相邻Mn-N4位点协同增强，以Fe纳米簇作为主要电子受体，实现了BPA的超快矿化过程，3分钟内去除率高达99.5%。
● 该系统展现出广泛的运行稳健性（pH 2–10，高盐度环境），并可通过便捷再生维持持续活性。
● 连续流动操作与生命周期评估表明其具有强大的可扩展性及卓越的环境可持续性。
基于单金属单原子双反应中心体系的绿色芬顿类反应因其无需氧化剂操作且能耗低，已成为可持续水净化的有前景策略。然而，其实际应用常因降解动力学有限及机制未解而受阻。本文报道了一种由Fe纳米团簇与相邻Mn单原子组成的碳氮化物负载Fe/Mn双金属催化剂（FeMn-CN），该催化剂可在无氧化剂条件下实现超快且自持续的污染物降解。该催化剂在3分钟内实现了99.5%的双酚A（BPA）去除率，创下自持续水净化系统迄今的超高速率纪录。联合实验研究与密度泛函理论计算表明，反应主要通过直接电子转移途径进行：Fe纳米团簇作为初级电子受体，在无需外部氧化剂的情况下从BPA中提取电子；而配位于Mn-N4位点的相邻Mn单原子协同增强了Fe的电子接受能力，并显著降低了电荷转移能垒。这种原子级协同作用使FeMn-CN在宽pH范围（pH 2–10）内展现出卓越活性及强耐受性。
倒置CsPbI3钙钛矿太阳能电池（钙钛矿太阳能电池）因其固有的热稳定性和对串联器件的兼容性，成为未来光伏技术的有前景候选材料。然而，器件性能受到高密度晶界沟槽（GBGs）导致的显著非辐射复合损耗的严重限制。本研究设计了1,7-庚二胺（HPDA）与残留HPbI3反应，通过捕获质子形成定向二维（2D）相HPDAPbI4。形成的2D结构有效连接了钙钛矿薄膜的晶界沟槽，从而改善薄膜质量并减轻薄膜异质性。此外， HPDA 的氨基分别与未配位Pb2+形成强N–Pb键，并与I−形成氢键，这降低了晶界沟槽及表面的缺陷密度，抑制了非辐射复合并促进了载流子传输。因此，倒置CsPbI3器件实现了创纪录的21.43%认证光电转换效率（PCE）。优化后的钙钛矿太阳能电池还表现出优异的稳定性，在 ISOS -T-1条件下1000小时后仍保持初始PCE的83.1%。
该材料具有优异的复杂水介质适应性、对富电子污染物的高选择性以及易于再生的特点。通过连续流动反应器测试与生命周期评估，综合验证了FeMn-CN工艺的可扩展性及卓越环境可持续性。本研究建立了以电子转移为主导的自维持修复材料原子级设计原理，为下一代无氧化剂净水技术的研发提供了重要理论支撑。
(a)FeMn-CN制备过程示意图。(b，c)交流 HAADF -STEM图像。(d)(c)中选定区域的三维原子重叠表面图。(e) HAADF -STEM图像及对应元素分布图。(f，g)Fe和MnK边 XANES 。(h)Fe和MnK边 EXAFS 拟合曲线。(i)FeMn-CN与标准样品的重量百分比(WT)。不同污染物的降解试验结果一致。详细计算方法见补充文本S5–7。
(a) 不同剂量对FeMn-CN自维持水净化系统的影响及(b) 对应的准一级动力学拟合结果（初始反应条件：催化剂浓度0.1–0.6 g L−1，BPA浓度10 mg L−1，pH=7,25°C）。(c) 三种催化剂基自维持水净化系统对BPA的去除率。(d) 不同自维持水净化系统的催化剂用量与去除效率。(e) 不同浓度碱性离子对FeMn-CN系统反应速率的影响。(f) pH对FeMn-CN系统反应速率的影响。(g) FeMn-CN系统中不同有机污染物的K值。
(a) MeOH和TBA对FeMn-CN体系中BPA降解速率的影响，以及FeMn-CN体系中自由基·OH和O2−·的EPR谱图（初始反应条件：催化剂0.4 g L−1，BPA 10 mg L−1，MeOH和TBA=200 mM， DMPO =200 mM，pH=7,25°C）。(b) FeMn-CN在N2气氛和D2O条件下对BPA的C/C0值。(c) FeMn-CN在N2气氛和D2O条件下BPA降解速率的比较。插图显示了这些条件下BPA降解的相应准一级动力学拟合。(d) FeMn-CN体系中 PMSO 的消耗及PMSO2的生成。(初始反应条件：催化剂0.4 g L−1，BPA 10 mg L−1， PMSO 20 mM，pH=7,25°C)。(e) 使用反式芪作为探针验证FeMn-CN体系中高价金属的存在。(f) 自由基与非自由基途径的贡献。(g，h) FeMn-CN自维持水净化系统中反应前后Fe和Mn价态变化的同步辐射分析。
(a)三种材料的电化学阻抗对比分析。(b)三种材料的循环伏安曲线。(c)添加BPA后三种材料的 OCP 变化。(d)AOP工艺过程中催化剂生成的原位/操作态拉曼光谱。(e)FeMn-CN自维持净水系统添加不同污染物后的 OCP 变化。(f)其他污染物添加对FeMn-CN体系 OCP 的影响。(g)两种体系的kobs值与 OCP 对比分析。(h)ln(kobs)与电位变化之间的线性相关性。
(a-c) CN、Fe-CN、FeMn-CN的 PDOS ；(d-e) CN、Fe-CN、FeMn-CN的工作函数；(g) d键中心能量与BPA(-OH)吸附氧原子DFT计算吸附能的火山图；(h) Fe-CN与FeMn-CN催化剂对BPA吸附能的对比分析；(i) 不同催化剂上吸附BPA的电荷差密度分布及电子转移数分析（绿色表示电子捕获能力，蓝色表示电子供给能力）；(j) FeMnCN体系中BPA可能的降解路径；(k) FeMn-CN体系的反应机理示意图。
(a) FeMn-CN系统反应器示意图。插图显示用于降解FeMn-CN系统中BPA的流化床装置（BPA浓度为0.4 mg·L−1）。(b) FeMn-CN自维持水净化系统在流化床设备中对不同水基质（不同水基质=10,000 mL，流速=2.5 ml/min，运行时间=66.6小时）中BPA的去除效果。(c) FeMn-CN活性恢复情况监测。(d) LCA中FeMn-CN系统、Fe-CN系统及均相Fenton系统各描述符的影响评分。
期刊名称：Water Research
作者单位:南昌大学资源与环境学院、鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室、山东大学环境科学与工程学院水污染控制与资源再利用重点实验室
文章题目：Atomically Engineered Fe/Mn Catalysts Enable Ultrafast Self-Sustaining Water Purification via Oxidant-Free Fenton-like Electron-Transfer Reaction
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.watres.2026.125752
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